เพื่อที่จะได้สามารถรับราชการสนองพระมหากรุณาธิคุณได้ดียิ่งขึ้น จึงได้ทรงเสียพระราชทรัพย์ส่วนพระองค์จัดตั้งโรงเรียนสตรีขึ้นชื่อว่าโรงเรียนศรีจิตรสง่า ที่ตึกถนนอัษฎางค์ เมื่อวันที่ 16 พฤษภาคม 2454 ซึ่งต่อมาเปลี่ยนเป็นโรงเรียนราชินีบน

              สมเด็จพระพันวิสาอัยยิกาเจ้า ทรงปรารภถึงทางที่จะทรงทำนุบำรุงโรงเรียนราชินีและโรงเรียนราชินีบนในอนาคต ทรงสถาปนา “ราชินีมูลนิธิ” ขึ้น ซึ่งเป็นนิติบุคคลเป็นองค์กรดูแลทำนุบำรุงโรงเรียนราชินีและโรงเรียนราชินีบนตลอดจนสถาบันการศึกษาอื่นหากจะจัดตั้งขึ้นในอนาคต โปรดเกล้าฯแต่งตั้งให้มีคณะกรรมการ 9 ท่าน เป็นผู้จัดการมูลนิธิเป็นครั้งแรกโดยมีหม่อมเจ้าหญิงพิจิตรจิราภา เทวกุล ท่านอาจารย์ใหญ่โรงเรียนราชินีทรงดำรงตำแหน่งประธานกรรมการราชินิมูลนิธิ ส่วนกรรมการอีก 8 ตำแหน่งประกอบด้วยผู้ทรงคุณวุฒิด้านต่าง ๆ กัน เช่น ด้านการศึกษา ด้านกฎหมาย ด้านการเงินการบัญชี เป็นต้น คณะกรรมการราชินีมูลนิธิประชุมกันเป็นครั้งแรกเมื่อวันที่ 5 กันยายน 2484

              หม่อมเจ้าพิจิตรจิราภา เทวกุล ทรงดำริให้รวบรวมนักเรียนเก่าช่วยกันจัดตั้งสมาคมนักเรียนเก่าราชินีในพระบรมราชินูปถัมภ์ ในปี พ.ศ.2483 เพื่อดูแลสวัสดิการครูเกษียณอายุและสนับสนุนกิจการต่าง ๆ ของทั้งสองโรงเรียนโดยมีคณะกรรมการบริหารร่วมกัน คณะกรรมบริหารในปัจจุบันเป็นคณะกรรมการชุดที่ 36 โดยการนำของ ศ.กิตติคุณ ดร. ชนิตา รักษ์พลเมือง